近日，我校化学化工学院刘健教授团队（PA真人自治区稀土催化重点实验室团队）在介孔碳基质料的可控构筑与电催化应用方面取得重要进展，连续在Angewandte Chemie International Edition和Advanced Materials上发表三项研究结果，展现了团队在质料设计与催化性能调控方面的系统创新能力。近年来，团队系统生长了介孔碳基质料的结构精确构筑要领，并在电催化H2O2合成与炔醇半加氢两个重要反映中实现了性能突破。这些结果为非贵金属电催化剂的设计提供了新思路，也展示了介孔碳质料在绿色合成与能源转化中的辽阔应用前景。
一、熵驱动界面自组装战略：N,S共掺杂介孔碳助力高效H2O2电合成
刘健教授/张瑞研究员/高瑞教授提出了一种“熵驱动界面自组装”战略，利用3-氨基苯硫酚（ATP）作为分子级N/S双掺杂前驱体，F127为结构导向剂，TMB为溶胀剂，在油水界面实现可控自组装。通过精确调治TMB用量，可系统调控介孔碳质料形貌，包罗空腔球、碗状球与荷叶状纳米片。最优样品在0.1 M KOH中展现出91%的H2O2选择性，在流动电池中于-0.2 V vs. RHE下产率高达17.38 mol g?1 h?1，并在200 mA cm?2下稳定运行50小时。DFT盘算讲明N/S共掺杂优化*OOH吸附能，促进2e?路径。有限元模拟讲明碗状开孔结构显著增强外貌流体速度与O2富集能力，促进传质与反映动力学。文章第一作者为我校在读硕士生刘飞和天津大学博士生刘晓庆。
Figure 1 Characterization of morphological evolution for MPPs. (a–h) SEM images and (a1–h1) TEM images of MPPs by using different volume of TMB: (a, a1) MPPs-0; (b, b1) MPPs-0.1; (c, c1) MPPs-0.2; (d, d1) MPPs-0.3; (e, e1) MPPs-0.4; (f, f1) MPPs-0.8; (g, g1) MPPs-1.5; (h, h1) MPPs-2.0. (i) EDX elemental maps of MPPs-0.8.
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.7636911
二、MOF衍生N/O共掺杂分级多孔碳纳米反映器：工业级H2O2电合成新路径
刘健教授联合中国科学院大连化学物理研究所（下称：大化所）吴忠帅研究员、清华大学唐城副研究员以ZIF-8为前驱体，通过一锅热解法将对苯二甲酸（PTA）与ZIF-8混淆后高温碳化，乐成构筑了N/O共掺杂的分级多孔碳纳米反映器（N/O-HPCNs）。该质料同时具备微孔、介孔和大孔的分级结构，以及均匀漫衍的N、O杂原子。在0.10 MKOH中，H2O2选择性>90% 且电位窗口宽（0.05–0.6 V vs. RHE），电子转移数接近2。在200 mA cm?2的工业级电流密度下，法拉第效率92.8%，H2O2产率高达17.3 mol g?1 h?1。DFT理论盘算讲明N掺杂增强ORR活性，O官能团（如COOH、C–O–C）优化要害中间体*OOH吸附；同时，有限元仿真模拟结果显示分级多孔结构（尤其是介孔和大孔）显著提高外貌流速，缩短H2O2停留时间，抑制其剖析。文章第一作者为团队成员杜鸿楠博士研究生、李海涛博士和大化所井会娟博士。本文章入选当期Outside Back Cover。
Figure 2 Electrochemical H2O2 production performance of N/O-HPCNs in the flow cell. a) Schematic diagram of flow cell system employing 1 M KOH electrolyte in both the cathode and anode. b) Current density obtained by N/O HPCNs at applied potentials. c) H2O2 yield and corresponding FE of N/O-HPCNs at different current densities. d) Stability test of N/O-HPCNs for 2e– ORR at 200 mA cm?2 in the system. f) Comparison of H2O2 yield and FE with other recently reported catalysts in the alkaline media.
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202519013
三、溶剂驱动溶解-再生长-迁移战略：差池称碳纳米颗粒用于电催化炔醇半加氢
刘健教授/邳雨桐研究员提出了一种“溶剂驱动的溶解-再生长-迁移”战略，在水包油乳液体系中，利用乙醇的三重功效（溶剂、刻蚀剂、界面能调治剂），引导3-氨基酚甲醛树脂（APF）差池称生长，最终构筑了由介孔球“头部” 和高曲率层状纳米片“尾部”组成的差池称聚合物纳米颗粒（APNs），碳化后获得差池称碳纳米颗粒（ACN）。进一步通过浸渍-还原和H2/Ar热处置惩罚负载PdCu，形成Cu3Pd合金与高疏散Pd。在3-丁炔-1-醇的电催化半加氢转变为3-丁烯-1-醇中，非对称结构样品在-0.5 V vs. RHE条件下转化率＞92%，选择性＞98%。XPS/XAS分析讲明差池称结构提升Cu0/Cuδ+比例，形成N-Cu-Pd电子桥，增强金属-载体相互作用。有限元模拟讲明差池称结构发生“捕捉-加速”效应-头部加速流动，尾部形成低流速区捕捉底物。文章第一作者为PA真人视讯 · 电子游艺 · 打鱼游戏平台 - 官方入口在读博士生陈丽丽。
Figure 3 Synthesis and characterization of asymmetric polymer nanoparticles (APNs). (a) Schematic of the SDM synthesis; (b) TEM image of APNs (inset: size distribution); (c–e) TEM images at different orientations showing flexible curved interfaces; (f) SEM image (inset: structural model); (g) AFM height channel revealing the surface morphology of the asymmetric APNs; (h) The Roughness of the “head” and “tail” regions of APNs (Roughness values determined at various positions on the “head” and “tail” regions).
文章链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.72988
（来源：科学技术处 编辑：武涛 审核：李文娟 终审：阿茹娜）
蒙ICP16002391号-1
